【科教前沿】来壮壮副教授在《Nature Catalysis》发表重要成果

近日，化学化工学院来壮壮副教授以第一作者身份，在国际催化领域顶级期刊《Nature Catalysis》发表研究论文“The kinetic basis of bifunctional OX–ZEO catalysts for syngas conversion to light olefins”，在双功能金属氧化物-分子筛（OX-ZEO）催化合成气转化制低碳烯烃动力学基础研究领域取得突破性进展。

OX-ZEO催化剂因在合成气直接转化制低碳烯烃中表现出优异的选择性而受到广泛关注。然而，该体系中氧化物与分子筛组分之间的协同催化机制长期以来缺乏清晰的理论认知，严重制约了催化剂的理性优化与设计。针对此关键科学问题，研究团队以ZnCrOₓ/丝光沸石（MOR）催化剂为模型体系，通过DFT计算获取了完整反应网络能量学数据，并创新性建立了扩散介导的双组分微动力学模型。该模型首次将金属氧化物表面的合成气活化过程、中间体的传质过程与分子筛孔道内CH₂CO催化转化过程在动力学层面定量耦合，结合平推流反应器（PFR）模型，实现了对OX-ZEO催化体系随时空演化的完整动力学描述。

研究团队建立了OX-ZEO体系的广义反应-扩散耦合动力学模型，推导出了催化剂优化的普适性原则与定量公式：最优空速公式F'ₒₚₜ = (k₁ᵣ × k₂ᵣ)1/2，以及最优组分匹配判据Min(k1r, k₂f) > F'Keq2，为下一代高性能OX-ZEO催化剂的开发提供了定量设计依据。该模型预测结果与实验数据高度吻合，并提出了若干具有潜力的新组分组合方案，包括ZnVOₓ以及Ga/Sc掺杂MOR分子筛。本研究的理论洞察对揭示OX-ZEO催化体系的协同机制具有广泛意义，同时可为其他相关串联催化过程的描述提供新思路。